Była niebieskooką blondynką o długich włosach. Razem z Julie Christie należała do grona pięknych i artystycznie wyzwolonych kobiet, które zmieniły oblicze kina, przesuwając granicę tego, co jest na ekranie społecznie akceptowane.
W swingujących latach 60. jej role znakomicie wpisywały się w nastrój rewolucji obyczajowej. Zachwyciła w „Przygodach Toma Jonesa” (1963). Komedia Tony’ego Richardsona była groteskowym obrazem XVIII-wiecznej brytyjskiej arystokracji. York zagrała ukochaną głównego bohatera – nieokrzesanego playboya. W dramacie historycznym „Oto jest głowa zdrajcy” (1966) była córką kanclerza Tomasza Morusa, który popadł w konflikt z królem Henrykiem VIII.
Obraz Freda Zinnemanna zdobył sześć Oscarów, w tym za najlepszy film. Dwa lata później York wywołała skandal jako lesbijka w „Zabójstwie siostry George” Roberta Aldricha. Dekadę zakończyła nominacją do Oscara za występ w „Czyż nie dobija się koni” (1969) Sydneya Pollacka. Dramat o maratonie tańca w ogarniętej kryzysem Ameryce lat 30. był jednym z najważniejszych filmów ery kontestacji.
York okrzyknięto gwiazdą, ale ten status jej przeszkadzał. Być może dlatego w następnych latach częściej niż w kinie – m.in. nagroda aktorska w Cannes za „Obrazy” Roberta Altmana – można ją było oglądać w teatrze.
W filmach partnerowała Albertowi Finneyowi, Seanowi Connery’emu, Jane Fondzie i Elisabeth Taylor. Jednak największą popularność przyniósł jej duet z Marlonem Brando.