W grudniu 2010 roku nominowano ją do prestiżowej listy Sound of 2011 przygotowywanej przez BBC, a już w styczniu 2011 r. jej debiutancki album „Anna Calvi" został okrzyknięty płytą roku.
Grała na gitarze od ósmego roku życia, ale wokalistką postanowiła zostać dopiero pięć lat temu. Mówi, że odczuwała nie tylko brak odwagi, ale przede wszystkim umiejętności. Zanim na pierwszy singiel wybrała piosenkę z repertuaru Piaf „Jezebel", uczyła się emisji głosu, puszczając (obok Niny Simone czy Scotta Walkera) właśnie jej utwory. Potem nagrała sesje internetowe, w których śpiewała Cohena, Presleya i Bowiego. Było to dwa lata temu. W 2010 r. występowała już z Interpolem i pojechała na trasę z zespołem Nicka Cave'a Grinderman.
Jej pierwsza płyta „Anna Calvi" to mieszanka klimatycznego rockowego grania z odniesieniami do retro glamouru i licznymi inspiracjami – od klasycznych kompozytorów przez Marię Callas po Django Reinhardta i Jimiego Hendriksa.
Praca nad płytą trwała trzy lata i została ukoronowana kontraktem z wytwórnią Domino (m. in. Franz Ferdinand), do której rekomendował ją Brian Eno zachwycony jej pierwszymi demami. Produkował album Rob Ellise, który wielokrotnie współpracował z PJ Harvey, co zaciążyło też na licznych porównaniach Anny Calvi z tą artystką.
Na żywo występuje z towarzyszeniem dwojga muzyków. Mally Harpaz gra na instrumentach perkusyjnych i akordeonie, Daniel Maiden-Wood na bębnach. Ich muzyka, w przekazie intymna i oparta na minimalizmie środków, brzmi jednak z wielką mocą. A Calvi potrafi mierzyć się z legendami swoich idoli.