Urodzona w Londynie Simmons zdobyła sławę i uznanie, ale mimo wszystko miała pecha. Z jej talentem i urodą powinna być gwiazdą na miarę królowych Hollywood, takich jak Elizabeth Taylor, Greta Garbo, Ingrid Bergman i Rita Hayworth. Tymczasem zawsze coś jej w osiągnięciu tego statusu przeszkadzało.
Zachwycała już jako 17-latka, gdy pojawiła się w „Wielkich nadziejach” Davida Leana. Tyle, że w pierwszych latach kariery nie mogła uwolnić się od porównań z Vivien Leigh. Paradoksalnie, z cienia wielkiej aktorki wyszła dzięki Laurence'owi Olivierowi, mężowi Leigh. Zagrała u niego Ofelię w „Hamlecie” (1948). Ta kreacja przyniosła Simmons nominację do Oscara za najlepszą rolę drugoplanową.
Kino brytyjskie stało się dla niej za małe. W latach 50. wyjechała za ocean. Początki w Hollywood nie były obiecujące, ale wkrótce zaczęła występować w wysokobudżetowych produkcjach u boku najlepszych aktorów. W „Młodej Bess” zagrała nastoletnią Elżbietę I, a towarzyszyli jej m.in. Deborah Kerr i Charles Laughton. W kostiumowym melodramacie „Szata” była partnerką Richarda Burtona. W musicalu „Faceci i laleczki” pojawiła się razem z Marlonem Brando i Frankiem Sinatrą. W „Elmerze Gantrym” - z Burtem Lancasterem. W „Spartakusie” - z Kirkiem Douglasem. Miała także na koncie role u boku, m.in. Paula Newmana, Jamesa Garnera, Rocka Hudsona i Deana Martina. W 1969 roku zagrała w „Szczęśliwym zakończeniu” Richarda Brooksa, zdobywając drugą nominację do Oscara.
Niestety, większość z tych filmów jest pamiętana przede wszystkim ze względu na udział gwiazdorów. Simmons pełniła w nich funkcję ozdobnika. Świadczą o tym m.in. role pięknych niewolnic w „Spartakusie” i „Szacie”.
W latach 80. pojawiała się głównie w telewizji, m.in. w „Północ-Południe” i w „Ptakach ciernistych krzewów”. Za występ w tym ostatnim serialu otrzymała statuetkę Emmy.
