Drogę do kariery filmowej otworzyła mu rola Rafała Olbromskiego w filmie "Popioły" Andrzeja Wajdy w 1965 roku.
Andrzej Wajda wspomina, że już podczas tego pierwszego spotkania, zorientował się, że Olbrychski jest kimś wyjątkowym: "Serce mi zabiło" - mówi reżyser. Olbrychskiego wypatrzył w warszawskiej szkole teatralnej, do aktor której już nie wrócił, bo kino go porwało.
Olbrychski stworzył niezapomniane kreacje między innymi w "Brzezinie" , "Weselu", "Pannach z Wilka, "Ziemi Obiecanej" Wajdy. Według reżysera, Daniel Olbrychski traktuje zawód aktora niezwykle odpowiedzialnie, angażuje się całym sobą. "On nigdy nie traktuje pracy w filmie wyłącznie jako grania roli, musi wiedzieć po co w tym filmie występuje, i dlaczego gra taką i nie inną postać" - dodaje Wajda.
U Janusza Morgensterna Olbrychski zagrał w dramacie psychologicznym "Potem nastąpi cisza". Dwa lata później wystąpił w "Jowicie" tego samego twórcy oraz w ekranizacji znakomitej powieści Stanisława Dygata "Disneyland". Janusz Morgenstern powiedział IAR, że energia i talent Olbrychskiego dały mu na długie lata pozycję gwiazdora polskiego kina. Dodał, że praca z tym aktorem była zawsze dla niego wyjątkowym przeżyciem.
Talent Olbrychskiego docenili także Jerzy Hoffman, Krzysztof Zanussi, Jerzy Antczak, czy Radosław Piwowarski, ale również zagraniczni twórcy - Volker Schloendorff, Claude Lelouche i Nikita Michałkow. Ostatnio Daniel Olbrychski zagrał u boku Angeliny Jolie w hollywoodzkim filmie "Salt" w reżyserii Philippe'a Noyce'a.
